Gimė ir augo Veliuonoje.
Baigęs Dailės institute grafikos specialybę, Š, Šimulynas po metų tapo Lietuvos dailininkų sąjungos nariu, priklausė grafikos, monumentaliosios dailės ir skulptūros sekcijoms. Kūrė freskas, vitražus, dekoratyvinius reljefus, skulptūras interjeruose ir atvirose erdvėse. Nutapė daug tapybos darbų.
Oficialios galerijų ir parodų salės šiam menininkui atsivėrė tik iširus Sovietų Sąjungai. Pradedant pirmąją estampo paroda, kuri įvyko 1961 m., jo tapybos, piešinių ir skulptūrų parodos surengtos Vilniuje, Rygoje, Kaune, Sidnėjuje (Australija), Tel Avive (Izraelis). Po mirties dar surengtos šešios autoriaus personalinės parodos Rygos, Sankt Peterburgo ir Vilniaus galerijų kvietimu.
Menininkas dalyvavo grupinėse parodose Vilniuje, Niujorke (JAV), Marburge (Vokietija), Maskvoje (Rusija), Varšuvoje (Lenkija), Krokuvoje (Lenkija), Libereceuose ir Brno (Čekija), Budapešte (Vengrija). Į grupines parodas pradėtas kviesti tik ėmus klibėti sovietinės santvarkos pamatams.
1986 m. „Vaga“ išleido dailininko eilėraščių knygą „Ledynų motina“. 1998 m. Rašytojų sąjungos leidykloje pasirodė novelių knygą „Tėvonija“, kuriai po mirties suteikta P. Cvirkos literatūros premija. 1999 m. našlės Violetos Reginos Šimulynienės pastangomis išleista antroji novelių knyga „Rugiuose po obelim“.
2007 metais suformuota Vilniaus stipriausių skulptorių kolekcija „Vilnius. Mažoji plastika2“. Š. Šimulyno darbai taip pat į ją įtraukti ir keliauja per Europą pristatinėdami lietuvišką mažąją skulptūrą. 2007 metais ši kolekcija aplankė Rygą (du kartus), Varšuvą bei Budapeštą.
Šarūno Šimulyno tapybos, skulptūros darbų yra Lietuvos dailės muziejuje (16), privačiose kolekcijose JAV, Kanadoje, Izraelyje. Menininko darbai puošia uždaras ir atviras erdves viešose vietose Vilniuje, Panevėžyje, Klaipėdoje, Alytuje, Druskininkuose, Veliuonoje.
Palaidotas Vilniaus Jeruzalės kapinėse.